| |
(11) | 027396 (13) B1 |
Разделы: A B C E F G H |
(21) | 201591207 |
(22) | 2014.01.28 |
(51) | C07C 67/37 (2006.01) C07C 69/14 (2006.01) B01J 29/18 (2006.01) |
(31) | 201210571065.2; 201210571440.3; 201210571057.8 |
(32) | 2012.12.25 |
(33) | CN |
(43) | 2015.10.30 |
(86) | PCT/CN2014/000124 |
(87) | WO 2014/101897 2014.07.03 |
(71) | (73) ДАЛЯНЬ ИНСТИТЬЮТ ОФ КЕМИКАЛ ФИЗИКС, ЧАЙНИЗ АКАДЕМИ ОФ САЙЭНС (CN) |
(72) | Ни Юмин, Чжу Вэньлян, Лю Хончао, Лю Юн, Лю Чжунминь, Мэн Шуанхэ, Ли Лина, Лю Шипин, Чжоу Хуэй (CN) |
(74) | Ловцов С.В., Левчук Д.В., Саленко А.М. (RU) |
(54) | СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МЕТИЛАЦЕТАТА |
(57) 1. Способ получения метилацетата, в котором исходный газ, содержащий амин, диметиловый эфир, окись углерода и газообразный водород, проходит через реакционную зону, загруженную морденитным катализатором Н-типа, с получением метилацетата в температурном диапазоне реакции от 150 до 320°С, в диапазоне давления реакции от 0,1 до 8 МПа и в диапазоне часовой объемной скорости газа от 500 до 10000 ч-1;
причем морденитный катализатор Н-типа представляет собой морденитный катализатор Н-типа с адсорбцией амина;
в исходном газе диапазон молярного отношения окиси углерода к диметиловому эфиру составляет от 1:1 до 45:1, диапазон молярного отношения амина к диметиловому эфиру составляет от 0,00001:1 до 0,2:1 и диапазон молярного отношения газообразного водорода к диметиловому эфиру составляет от 0:1 до 20:1;
реакционная зона содержит один реактор или реакторы, которые соединены последовательно или параллельно;
амин представляет собой по меньшей мере один, выбранный из производных пиридина, ароматических аминов или алициклических аминов;
производное пиридина представляет собой по меньшей мере один, выбранный из пиридина или замещенных пиридинов; замещенные пиридины представляют собой соединения, у которых один, два или три из пяти атомов Н в пиридиновом кольце, соответственно, замещены замещающей группой, выбранной из F, Cl, Br, I, CH3, CF3, CH3CH2 или NO2;
ароматический амин представляет собой по меньшей мере один, выбранный из фениламина или замещенных фениламинов; замещенные фениламины представляют собой соединения, у которых один, два, три, четыре, пять, шесть или семь из семи атомов Н, состоящих из пяти атомов Н в бензольном кольце и двух атомов в аминогруппе, соответственно, замещены замещающей группой, выбранной из F, Cl, Br, I, CH3, CF3 или CH3CH2;
алициклический амин представляет собой по меньшей мере один, выбранный из циклогексиламина, пиперидина, замещенных циклогексиламинов или замещенных пиперидинов; замещенные циклогексиламины представляют собой соединения, у которых по меньшей мере один из тринадцати атомов Н в циклогексиламине, соответственно, замещен замещающей группой, выбранной из F, Cl, Br, I, CH3, CF3, CH3CH2 или NO2; замещенные пиперидины представляют собой соединения, у которых по меньшей мере один из одиннадцати атомов Н в пиперидине, соответственно, замещен замещающей группой, выбранной из F, Cl, Br, I, CH3, CF3, СН3СН2 или NO2.
2. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что в исходном газе диапазон молярного отношения амина к диметиловому эфиру составляет от 0,0001:1 до 0,01:1.
3. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что морденитный катализатор Н-типа с адсорбцией амина получают с помощью следующих этапов: морденит Н-типа загружают в реактор, а затем в температурном диапазоне адсорбции от 90 до 420°С, в предпочтительном температурном диапазоне температуры адсорбции от 160 до 320°С, газовую смесь подают в реактор, содержащий амин и по меньшей мере один, выбранный из окиси углерода, газообразного водорода, воздуха, газообразного азота, газообразного гелия или газообразного аргона; после насыщенной адсорбции амина реактор продувают по меньшей мере одним, выбранным из окиси углерода, газообразного водорода, воздуха, газообразного азота, газообразного гелия или газообразного аргона в течение временного интервала от 0,5 до 6 ч при температуре адсорбции с получением морденитного катализатора Н-типа с адсорбцией амина.
4. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что атомное отношение кремния к алюминию в морденитном катализаторе Н-типа составляет в диапазоне от 4:1 до 60:1.
5. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что амин, адсорбированный катализатором, такой же, как амин в исходном газе, или амин, адсорбированный катализатором, отличается от амина в исходном газе.
6. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что амин, адсорбированный катализатором, представляет собой по меньшей мере один, выбранный из пиридина, 2-метилпиридина, фениламина, 4-метиланилина, циклогексиламина или пиперидина; амин в исходном газе представляет собой по меньшей мере один, выбранный из пиридина, 2-метилпиридина, фениламина, 4-метиланилина, циклогексиламина или пиперидина.
7. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что амин в исходном газе представляет собой свежий амин или рециклированный амин, полученный в процессе разделения продуктов.
8. Способ получения метилацетата по п.1, отличающийся тем, что реактор представляет собой реактор с неподвижным слоем непрерывного действия, реактор с подвижным слоем или реактор с псевдоожиженным слоем.
|